https://doi.org/10.1063/5.0232651
Abstract
DNA is now firmly established as a versatile and robust platform for achieving synthetic nanostructures. While the folding of single molecules into complex structures is routinely achieved through engineering basepair sequences, very little is known about the emergence of structure on larger scales in DNA fluids. The fact that polymeric DNA fluids can undergo phase separation into dense fluid and dilute gas opens avenues to design hierachical and multifarious assemblies. Here, we investigate to which extent the phase behavior of single-stranded DNA fluids can be captured by a minimal model of semiflexible charged homopolymers while neglecting specific hybridization interactions. We first characterize the single-polymer behavior and then perform direct coexistence simulations to test the model against experimental data. While low-resolution models show great promise to bridge the gap to relevant length and time scales, obtaining consistent and transferable parameters is challenging. In particular, we conclude that counterions not only determine the effective range of direct electrostatic interactions but also contribute to the effective attractions.
요약
- 주제 및 배경: DNA 기반 액체의 상분리는 생체모방 구조 설계에서 중요한 역할을 합니다. 본 연구에서는 단일가닥 DNA(ssDNA) 유체의 상분리 현상을 설명하는 거시적 모델을 개발하고, 실험 데이터와 비교하여 그 타당성을 평가하였습니다.
- 거시적 모델을 이용한 ssDNA 상분리 분석: 반구조적 전하를 띤 고분자로 ssDNA를 모델링하여, 전기적 반발력과 용매 내 반응이 상분리에 미치는 영향을 분석하였습니다. 이를 통해 실험적으로 관찰된 상분리 경향을 거시적 모델로 재현할 수 있음을 확인하였습니다.
- 전해질 농도와 상분리 관계 규명: 전해질(카운터이온) 농도가 ssDNA 상분리에 미치는 영향을 시뮬레이션을 통해 분석하였으며, 전해질이 많을수록 상분리 임계온도(Lower Critical Solution Temperature, LCST)가 증가한다는 사실을 밝혔습니다.
- 직접 공존 시뮬레이션을 통한 검증: ssDNA 상분리 모델의 타당성을 검증하기 위해 다중 중합체 시스템의 직접 공존 시뮬레이션을 수행하였으며, 이를 통해 상분리 구간(binodal line)을 도출하였습니다.
- 연구 의의 및 전망: 본 연구는 DNA 기반 유체의 상분리를 예측하는 거시적 모델을 제시함으로써, 생체모방 재료 및 합성 세포 연구에 기여할 수 있습니다. 향후 연구에서는 혼합 이온 환경에서의 DNA 상분리 특성을 더욱 정밀하게 분석하는 방향으로 확장될 것입니다.